Axe 4 : approches théoriques, calculs, modélisation

Animateurs : Tangui LE BAHERS (Laboratoire de Chimie, ENS Lyon), Maylis ORIO (Institut des Sciences Moléculaires de Marseille, Université Aix-Marseille)

Thématiques de l’Axe 4

Les nombreux verrous rencontrés dans le développement des carburants solaires peuvent être abordés non seulement par l’expérience mais aussi par la modélisation. Les différentes techniques de modélisation permettent aujourd’hui de simuler toutes les étapes élémentaires de l’absorption de la lumière à la production du carburant. De nombreuses approches théoriques ont été développées et validées au point que maintenant il est très courant de rencontrer de la modélisation complétant les travaux expérimentaux dans la littérature scientifique. Mais attribuer à la modélisation uniquement un rôle de soutien à l’expérience serait une erreur. La modélisation donne aujourd’hui une vision que les approches expérimentales ne peuvent pas ou très difficilement apporter. Les développements dans le domaine de la modélisation pour les carburants solaires possèdent eux-mêmes des verrous qu’il nous faudra lever à l’avenir pour augmenter encore le champ des possibles que nous offre la théorie. Pour répondre à ces enjeux, l’axe 4 du GDR Solar Fuels souhaite rassembler les acteurs français de la modélisation pour l’étude et le développement des carburants solaires.

Programme de recherche

Dans l’axe 4, nous travaillons principalement à simuler :

  • les propriétés optoélectroniques des semiconducteurs ;
  • la structure électronique engendrée par les défauts dans les semiconducteurs ;
  • les propriétés des états excités des systèmes moléculaires pour la photocatalyse ;
  • les mécanismes d’électrolyse sur les sites actifs des catalyseurs (matériaux ou moléculaires) pour la formation de carburant solaire ;
  • les phénomènes de transports se déroulant dans l’électrolyte lors des processus de photo(électro)catalyse ;

Notre principal outil pour ces études est la chimie quantique au moyen de la DFT et de la TD-DFT. Néanmoins, nous utilisons aussi des méthodes de champ de forces ou des simulations aux éléments finis pour monter dans des dimensions supérieures à celles de l’atome et de la molécule.

Programme de travail :

En contribuant à la collaboration des acteurs français de la modélisation dans le domaine des carburant solaire, l’axe 4 vise à apporter en priorité des développements méthodologiques innovants. A titre d’illustration :

  • Nous travaillerons sur la simulation de l’interaction électron-phonon dans les semiconducteurs afin de remonter au temps caractéristique des collisions. Il s’agit de l’une des propriétés encore difficilement accessibles par des approches purement théoriques.
  • Nous développerons des approches innovantes d’études de mécanisme d’électrocatalyse pour aller au-delà de la méthode dite « computational hydrogen electrode » (CHE).
  • Nous améliorerons la description des effets de l’environnement sur les sites photoactifs et photocatalytiques pour se rapprocher davantage des propriétés du système réel.

L’axe 4 travaillera aussi en collaboration avec les autres axes du GDR, apportant ainsi le regard de la modélisation aux différents projets développés au sein du GDR Solar Fuels.